The Last Airbender is gebaseerd op de gelijknamige film. De game vertelt het verhaal van de film niet vanuit het perspectief van de held Aang, maar vanuit de ogen van Zuko. Deze prins van Fire Nation is verbannen en gaat zelf op avontuur om de Avatar, onze held Aang, te vangen.

Spelers kruipen in de huid van Zuko, Aang en de Blue Spirit. Tijdens het avontuur moet er gevochten worden in gevechten op korte afstand, waarbij gebruik gemaakt wordt van de besturingsmogelijkheiden die de Wii-afstandsbediening en Nunchuk bieden. Daarnaast zijn er puzzels en kunnen spelers de macht krijgen over elementen als vuur en lucht.